Esta Tesis ha permitido racionalizar las bases quimíco-físicas que gobiernan y determinan las estructuras moleculares y electrónica de oligotiofenos tetracianosustituidos mediante el análisis de la Beta-tetracianosustitución (oligotiofenos quinoides) y de la ß-tetracianosustitución. Se ha analizado también el efecto de la sustitución lateral con grupos electroactivos y la oxidación del azufre en oligotiofenos quinoides. La metodología empleada ha consistido en métodos espectroscópicos (UV-Vis-NIR, Raman, IR y EPR), técnicas electroquímicas y cálculos teóricos DFT. Como hipótesis inicial se ha considerado que el estado fundamental de los oligotiofenos quinoides de cadena larga está descrito por dos formas resonantes, una de capa cerrada o quinoide y otra de capa abierta o birradicalaria. Este estado fundamental se encuentra en equilibrio térmico con un estado triplete bajo en energía. Uno de los resultados más relevantes de esta Tesis ha sido la presentación de la espectroscopía Raman como una técnica nueva en la caracterización de birradicales orgánicos. Mediante la ß-tetracianosustitución (conjugación cruzada) se ha conseguido un semiconductor ambipolar que a su vez presenta rendimientos cuánticos de fluorescencia mejorados con respecto a los oligotiofenos quinoides. Estos resultados indican que la conjugación cruzada puede ser una buena alternativa para fabricar transistores emisores de luz de base orgánica (OLETs).
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